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黑碳的非均相光化学老化过程研究取得新进展

      黑碳(soot)一经排放到大气中,就会与大气中的无机、有机气体相互作用,该过程不仅显著影响大气中气体组分的含量与寿命,也会显著改变黑碳的化学组成、结构、光学性质、亲水性等。在这些性质中,黑碳的化学组成对其亲水性、光学性质等有显著的影响。因此研究黑碳非均相老化中化学组成的变化具有重要的意义。

        在该工作中,我们首次研究了黑碳与O2在水中的非均相光化学反应。该非均相反应将黑碳表面非极性的C-H物种氧化成极性的C=O物种,极性物种具有更大的水溶性,因此伴随着光化学反应的发生,黑碳向水中释放溶解性有机物,提高了水相的吸光能力。更重要的是,我们发现黑碳的悬浊液特别是水溶性部分,是产生1O2的高效光敏剂,水溶性黑碳在377 nm光照下,1O2的量子产率达到33 ±2%,比水中大多数溶解性有机物的1O2量子产率高出一个数量级。黑碳在光照下可以有效地降解双酚A,说明黑碳可以显著影响水相共存有机污染物的环境寿命。因此,黑碳在水相中的光老化可通过有机物的释放和降解显著影响水相化学组成。该工作不仅研究了黑碳在水中非均相光化学老化过程,也揭示了该过程对水环境的影响:黑碳通过向水中释放溶解性有机物和利用产生的1O2降解水中共存的污染物来影响水环境的化学组成,进而影响水环境的性质。研究结果发表在Environmental Science & Technology(2019,DOI:10.1021/acs.est.9b02773)上。